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2005年，穆雷转职的第一项赛事是巴塞罗那，最后三盘负于Jan Hernych。5月，穆雷在法网青少年组打进半决赛，连丢三盘输给西里奇。在女王杯他得到一张外卡，战胜Santiago Ventura，获得自己的第一场ATP胜利。由于女王杯的出色表现，他得到了温网的外卡，第二轮淘汰赛会十四号种子斯泰潘内克后，当时排名第312的穆雷成为了公开赛年代以来第一个能在全英俱乐部打进第三轮的苏格兰人，最终被02年赛会亚军纳尔班迪安五盘逆转。 温网过后，他在辛辛那提迎来了自己的第一个大师赛，以外卡身份参赛的穆雷，在美网首轮首度五盘获胜，第二轮五盘负于克莱门特。对阵瑞士队的戴维斯杯中，他再次被选中，首场单打负于瓦林卡。其后在美国公开赛晋身次轮。在泰国网球公开赛击败索德林后，世界排名首次进入前100，不过决赛被费德勒所击败。巴塞尔站中首轮三盘淘汰时任英国第一亨曼，然后以同样的方式战胜伯蒂奇。之后在输给冈萨雷斯。
2006年，穆雷解雇了前教练Mark Petchey，新教练是布拉德·吉尔伯特。获得ATP首个冠军并在年终排名首次进入前20排在第17位，成为年终排名进入前20的第二年轻的球员（仅次于德约科维奇）。是本年度唯一击败费德勒的两位球员之一（另一位是纳达尔），结束了他在北美的55场连胜。在澳网首轮遭遇横扫出局。在以12胜14负开启了新赛季之后，从六月中旬开始获得了28胜11负的战绩。2月，在圣何塞拿下了首个ATP冠军头衔，在半决赛击败了世界第3罗迪克，首次击败世界前10，在决赛挽救了两个赛点通过第三盘的抢七战胜了世界第11休伊特，在18岁零9个月时成为当年获得ATP冠军的最年轻的球员。值得一提的包括在诺丁汉打入1/4决赛（不敌塞皮），在温布尔顿打入第四轮（击败世界第5罗迪克，不敌巴格达蒂斯），在纽波特打入半决赛（不敌吉梅尔斯托布），在华盛顿打入自己的第三个ATP决赛（不敌克莱门特），在多伦多大师赛打入半决赛（不敌加斯奎特），在辛辛那提大师赛打入1/4决赛（击败世界第1费德勒，不敌罗迪克）。之后在美网晋级第四轮（击败世界第11冈萨雷斯，不敌达维登科）在美网之后的最好成绩为马德里大师赛（击败世界第3柳比西奇，不敌德约科维奇）和巴黎大师赛的晋级第三轮（不敌赫巴蒂）。本年度对阵前十球员获得4胜4负，全年在硬地球场取得26胜14负，在草地球场取得9胜4负，在泥地球场取得4胜5负。
2007年，穆雷在年初的多哈打入决赛（击败世界第3达维登科，不敌柳比西奇）的成绩开了新赛季，随后的澳网赛，被列为第15号种子，在第四轮被纳达尔淘汰出局。在SAP公开赛击败伊沃·卡洛维奇，成功卫冕此项赛事的锦标。另外他的哥哥杰米·穆雷在同一项的双打比赛成功夺冠。自1989年以来，第一次在两兄弟在同一项赛事包办单打及双打冠军。三月，在ATP印第安维尔斯大师赛（击败世界第4达维登科和世界第9哈斯，不敌德约科维奇）和迈阿密大师赛（击败罗迪克-退赛，不敌德约科维奇）连续打进半决赛。4月，在蒙特卡洛大师赛双打首轮遭遇背伤，此后缺席赛场一个月。5月15日，在汉堡大师赛复出，在以5比1领先沃兰德里时右手腕受伤不得已退赛。因此错过了法网和温网。8月7日，在加拿大大师赛复归战阵，不过在第二轮败于世界排名第139名球手法比奥·弗吉尼里。一星期后的辛辛那提大师赛在首轮就被横扫淘汰出局。经过两次ATP巡回赛糟糕表现后，穆雷在美国网球公开赛的表现依然毫无起色，在第三轮被世界排名142位的韩国老将李亨泽以6–3、6–3、2–6、7–5淘汰出局。美国公开赛后，为英国在戴维斯杯上阵，对手是克罗地亚。在第一场单打比赛，他击败了马林·西里奇，第二轮，队友蒂姆·亨曼取得胜利。第三场双打比赛，安迪与兄长杰米·穆雷在双打上阵，以6–4、7–6击败对手，帮助英国晋身至戴维斯杯世界组。接着，穆雷在法国梅斯摩泽尔公开赛进入决赛。先后击败了蒂普萨勒维奇、罗德拉、特松加及卡纳斯。决赛面对赛会第一种子托米·罗布雷多，以6–0、2–6及3–6负于对手。跟着参加在俄罗斯举行的克里姆林杯，一场未胜在第二轮败给了的蒂普萨勒维奇。在马德里大师赛中，第三轮被纳达尔横扫出局。然后穆雷重返俄罗斯，参加圣彼德堡公开赛，在决赛击败了费尔南多·沃达斯科夺冠。跟着在巴黎大师赛晋身第三轮后再次被横扫出局。 职业生涯首次年终排进进入前15位最终排在第11位。
2008年，穆雷参与卡塔尔的卡塔尔公开赛。决赛中击败了瑞士的瓦林卡。跟着参与在澳大利亚举行的热身赛库扬精英赛，第一场就被马拉特·萨芬击败，最终在这比赛中排名倒数第一而回。接着是澳大利亚网球公开赛，成为了第号十种子，第一轮的对手是当时还默默无名的法国选手若-威尔弗里德·特松加，不过却被他淘汰出局，比分是7–5、6–4、0–6、7–6，后来特松加过关斩将成功，晋级决赛。穆雷因膝伤的关系，错过了对阿根廷的世界组赛事，不过一星期之后复出，并夺得2008年第二个冠军——马赛公开赛冠军，决赛以6–3、6–4击败了马里奥·安西奇，然后他参与鹿特丹公开赛，不过与澳网一样一场未胜就首轮出局。三月，在迪拜赛首轮用三盘击败世界第1费德勒最后打入了1/4决赛（不敌达维登科）。穆雷第一项的大师赛是印地安威尔士大师赛，在第四轮被托米·哈斯横扫出局。在蒙特卡洛大师赛，第三轮以6–0及6–4被诺瓦克·德约科维奇送蛋横扫。在法国公开赛，首次晋身第三轮比赛，在第三轮比赛中以6–3、6–7、6–3及7–5负于默默无名的尼古拉斯·阿尔玛格罗。在之后的温布尔顿网球公开赛中，在第四轮以5–7、3–6、7–6、6–2、6–4的比分艰难逆转加斯奎特晋级，但在接下来的1/4决赛中被纳达尔以6–3、6–2、6–4横扫出局。7月，参加两项大师赛，首先在多伦多站在半决赛止步，后在辛辛那提站通过两个抢七苦战艰难的击败了诺瓦克·德约科维奇，取得个人第一个大师赛冠军。赛后，他参加了2008年夏季奥林匹克运动会的网球赛事，他除了参加男子单打的赛事外，还会与兄长杰米参与男双比赛。在单打赛事中在第一轮即遭世界排名第71位的中华台北球员卢彦勋淘汰，至于双打赛事中，亦在第二轮被法国组合淘汰。在美国网球公开赛首次晋级大满贯决赛，但在决赛中被瑞士球王费德勒以6–2、7–5、6–2的比分击败，与大满贯冠军擦身而过。接着参加马德里大师赛，在半决赛中，虽然一开始居于劣势，但在比赛因雨推迟后，在第二天后来居上艰难逆转击败了罗杰·费德勒。接着在决赛以6–4、7–6击败吉勒·西蒙，夺得个人第二个大师赛冠军。之后参加圣彼德堡公开赛，在决赛中轻松以两盘6–1击败来自哈萨克的无名小将安德列·戈卢别夫。之后穆雷首次获得网球大师杯赛参赛资格，并成功从小组赛中胜出。但在半决赛被尼古莱·达维登科以7–5及6–2横扫淘汰出局。全年在硬地球场获得40胜9负，在草地球场获得8胜1负，在泥地球场获得7胜5负,在抢七中获得22胜10负，在室内赛获得17胜2负，对阵前十球员获得9胜7负，创造了个人最佳成绩，赚得超过3,000,000美元的奖金。 年度获得五个ATP冠军和首次打进大满贯决赛的成绩实现了职业生涯第一个表现优异的赛季。是公开赛时代在一年之内首个获得五个冠军的英国球员并且是继格雷格·鲁塞德斯基在1997年美网之后首个打进大满贯决赛的英国球员。年终排名第4。
2009年，年初穆雷参加多哈举行卡塔尔埃克森美孚公开赛作为热身，他先后击败了世界排名第39的佩兹斯奇纳尔、第132的斯塔霍夫斯基、第2的费德勒和第6的罗迪克卫冕该赛事冠军。但在澳网，却爆冷败给了世界排名第10的西班牙选手沃达斯科，止步十六强。接下来的ATP世界巡回赛500赛荷兰鹿特丹站，身为第2种子的穆雷，以6–3、4–6和6–0击败世界第一纳达尔，获得本季第二个单打冠军，同时也是职业生涯第10个ATP冠军。在打入迪拜赛1/4决赛后因病毒感染而退赛，同样未能参加英国队在戴维斯杯欧洲区首轮对阵乌克兰的比赛。3月，重返赛场并在印第安维尔斯打入决赛（不敌纳达尔），在半决赛自08年美网之后连续第四次战胜世界第2费德勒。在迈阿密成功夺冠（击败德约科维奇），成为赛会25年来首位夺冠的英国球员。在蒙特卡洛职业生涯第一次打入土场赛事的半决赛（不敌纳达尔）。在马德里进入1/4决赛，随后在法网打入1/4决赛取得了在罗兰加洛斯的最佳成绩（不敌冈萨雷斯）。在女王杯夺冠获得职业生涯第一个草地球场冠军，成为继邦尼·奥斯丁在1938年夺冠后首位夺得女王杯的英国球员，在比赛中不失一盘仅仅丢掉两个发球局。在温布尔登打入半决赛继续在草地赛事的强势表现，成为1922年废除挑战回合之后第9位打入半决赛的英国男子球员。在蒙特利尔拿下第四个ATP世界巡回赛1000大师赛冠军后，排名在8月17日攀升到职业生涯最高的第二位并且在第二的位置停留了4周，成为ATP历史上（自1973年以来）排名最高的英国球员，并成为在2005年7月18日休伊特排在第二位之后首位打破费德勒-纳达尔长期占据排名前两位态势的球员。随后在辛辛那提打入半决赛（不敌费德勒），在戴维斯杯对阵波兰的比赛里左腕伤势复发并退出来在东京和上海的比赛。在瓦伦西亚重返赛场并获得了职业生涯最佳的第六冠（击败尤兹尼），超过格雷格·鲁塞德斯基（13个冠军，此外作为加拿大人还赢得了两个冠军），成为第一个在公开赛时代赢得14个冠军的英国人。在ATP世界巡回赛年终总决赛循环赛获得2胜1负，无缘半决赛。全年在硬地球场取得46胜6负，草地球场取得10胜1负，泥地球场取得9胜4负，室内球场取得15胜2负。赚得职业生涯新高的4,421,057美金的奖金，在所有四个接发球类别里都居于顶尖水平，在一发接发球得分率排第一（35%），在二发接发球得分率（56%）、破发点转化率（56%）和接发球赢球率（33%）都排在第二，以575记ace球排在所有球员第九位。 穆雷摘获了职业生涯最佳的6个ATP世界巡回赛桂冠，并在年终排名第四，在参加的18项比赛里有13项至少打入到了1/4决赛，并且对阵世界前十球员创造了个人最佳的14胜6负的战绩。
2010年，年初他代表英国角逐霍普曼杯。在决赛中单打和混双均败给世界排名第16位的罗布雷多及其混双组合，致使英国队在女单先胜一场的大好形势下以总比分1比2败给西班牙队无缘冠军。其后参加澳大利亚网球公开赛，并一路过关斩将，四分之一决赛面对拉斐尔·纳达尔，在先取两盘下，第三盘穆雷领先2–0时对方受伤退出，在半决赛淘汰马林·西利奇后，晋身决赛，成为继1977年的约翰·罗伊徳以来首位打入澳网决赛的英国人，同时也是72年来首位至少两次打入大满贯决赛的英国人。决赛对手是世界第一的罗杰·费德勒。决赛中被费德勒直落三盘击败，第三盘尤为胶着，穆雷多次无法把握决胜分，最终在抢七决胜局战至11平被费德勒反超，获得亚军。三到四月份状态有些低迷，在迪拜（第二轮），印第安维尔斯（第四轮），迈阿密（第二轮），蒙特卡洛（第二轮）和罗马（第三轮）均早早出局，在马德里打入1/4决赛，负于费雷尔。法国网球公开赛，第四轮被捷克球员伯蒂奇以6–4、7–5、6–3直落三盘淘汰出局。6月份在伦敦的女王俱乐部第三轮负于费什，但是接着在温布尔顿连续第二年打入半决赛（负于纳达尔）。7月27日与教练MilesMaclagan解除合作关系.，七月初在洛杉矶获得一张外卡参赛，决赛中负于奎里（曾握有一个赛点）。8月中在多伦多决赛中以7比5和7比5战胜费德勒成功卫冕，成为继1994-95年的阿加西之后首位在加拿大连续赢得两次冠军的球员，同时他也成为第五位在同一个赛事中分别战胜费德勒和纳达尔的球员（半决赛战胜纳达尔）。美国网球公开赛，于第三轮以7–6、6–7、3–6、3–6被瑞士籍球员斯坦尼斯拉斯·瓦夫林卡淘汰出局。在10月份回到北京打入1/4决赛（负于柳比西奇），接着在上海赢得个人第六个ATP大师1000系列赛桂冠，五场比赛中一盘未失，决赛对手是费德勒，结果以6–3、6–2直落二盘大胜对手，夺得生涯第16冠与大师1000系列赛第六冠。接着参加巴伦西亚公开赛，在单打与胡安·摩纳哥激战121分钟，在第二轮出局，但在双打赛事中伙拍兄长杰米在决赛击败了马赫什·布帕蒂及马克斯·米尔内，夺得第一个双打冠军 。在巴黎进入1/4决赛（负于蒙菲尔斯）。并在伦敦的巴克莱ATP世界巡回赛总决赛中打入半决赛后经历第三盘抢七不敌世界第一纳达尔。此赛季硬地战绩为34胜12负，草地为6胜2负，红土6胜4负，对世界前十对手战绩7胜5负。双打和兄弟贾米搭档在瓦伦西亚赢得首个ATP冠军。 连续第三个赛季排名世界第四，值得一提的是获得了两个ATP世界巡回赛大师1000系列赛冠军并第二次获得大满贯亚军，整个赛季除了五周以外他都排名前四（四周排名前三）。
2011年，穆雷首场赛事是与劳拉·罗布森代表英国角逐霍普曼杯。穆雷虽然在分组赛对意大利及法国的男单赛事中胜利，分别击败波蒂托·斯塔拉切及尼古拉·马俞，但是英国队在女单以及混双比赛中失利，结果以小组第四名完成。穆雷的第二场赛事是澳大利亚网球公开赛，四分之一决赛前的四场比赛皆直落三盘过关，不过四分之一决赛遭到鸟克兰选手亚历山大·多尔戈波洛夫的顽强抵抗失掉一盘，不过仍以7–5、6–3、6–7、6–3击败对手，总盘数3–1获胜，连续两年晋身半决赛，半决赛遭到大卫费雷尔的顽强抵抗，先失一盘再连拿三盘（包含两盘抢七局），以4–6、7–6、6–1、7–6，总盘数3–1获胜，连续两年晋身决赛，决赛再与年纪相仿的前冠军诺瓦克·德约科维奇，首次在大满贯决赛交手，以4–6、2–6、3–6直落三盘不敌德约科维奇，而拿下第三座大满贯亚军。在印第安纳威尔士大师赛，第二轮遭非种子球手唐纳德·杨淘汰出局。然后再于迈阿密大师赛中，再于第二轮提前出局。其后在罗马及蒙特卡洛两个红土赛均晋身半决赛。接着在法国公开赛，首轮赛事淘汰艾域·普顿。次轮面对西莫内·博莱利。在第四轮对维克托·特罗伊茨基的时候晋身四分之一决赛。四分之一决赛淘汰切拉后，在半决赛的对手是第一种子纳达尔，在第头两盘力拼见负于，于第三盘末段开始力尽，结果在半决赛出局，但已造出参战法网以来最好的成绩，同时完成四大满贯赛至少进入半决赛的成就。在温网前循例参加英国伦敦举行的皇后会杯，在半决赛以6-3及6-1击败三届冠军第四种子的安迪·罗迪克，于决赛中落后特松加下，反先两盘，继2009年后，再次夺得冠军。在温网，穆雷首先击败丹尼尔·希梅诺-特拉维尔、继而是托比亚斯·卡姆克，接着击败前世界排名第三伊万·柳比西奇晋级十六强，在第四轮面对里夏尔·加斯凯，以直落三盘击败对手，穆雷连续四年晋级四分之一决赛。但结果穆雷在半决赛中遭到第一种子纳达尔淘汰，盘数是1-3。在辛辛那提大师赛中，穆雷在半决赛面对曼迪·费什，在第二盘的决胜局中以10-8险胜晋级决赛，面对世界第一的德约科维奇，在第一盘击败对手后，第二盘打至3-0的时候，德约科维奇因伤宣布退赛，穆雷夺得第七项大师赛冠军。在美国网球公开赛半决赛中面对拉斐尔·纳达尔被淘汰。不过之后参与日本网球公开赛一报美国网球公开赛之仇，在决赛中击败了纳达尔夺得此赛事冠军。此外他亦与兄长杰米合作夺得双打冠军。穆雷在年终赛中首场赛事面对大卫·费雷尔，在此赛事后因伤退出，年终排名第四。
2012年，年初穆雷聘请了网坛名宿，前世界第一伦德尔为教练。在布里斯班拿到冠军（胜德尔戈波洛夫）和澳网四强（五盘负德约科维奇）开启赛季。在接下来的迪拜网球锦标赛，半决赛直落两盘击败德约科维奇，但在决赛以5-7、4-6败给费德勒，拿下亚军。印第安维尔斯大师赛，第二轮以4-6、2-6败给了吉列尔莫·加西亚·洛佩斯。迈阿密大师赛，因四强对手纳达尔退赛直接晋级决赛，以1-6、6–7败给卫冕冠军乔科维奇。蒙特卡洛大师赛，四分之一决赛以7–6、2-6、3-6败给捷克选手伯蒂奇。罗马大师赛，则在16强以7–6、3-6、2-6败给了法国选手加斯奎特。法国网球公开赛，在四分之一决赛以4-6、7–6、3-6、2-6败给了费雷尔。温布尔登网球锦标赛，穆雷于半决赛以6-4, 6-4, 3-6, 7-5 击败法国选手特松加，首度晋身决赛。也成为74年以来首位打进温布尔登决赛的英国选手。在决赛领先一盘下，被费德勒追回三盘，总盘数以6–4、5–7、3–6、4–6见负，未能成为1936年以来首位英国男单冠军球手。之后穆雷以男单唯一的英国代表身份参加奥运。除男单外，他也与兄长杰米合作参加男双以及与罗布森合作参加混双。男双首轮出局后，穆雷于首轮淘汰瓦林卡，半决赛以两盘7-5击败德约科维奇，决赛面对瑞士选手费德勒，最终以6-2、 6-1、 6-4击败对手赢得2012伦敦奥运男子单打金牌。与此同时，穆雷/罗布森组合在混双半决赛击败了德国组合晋级决赛，最终不敌白俄罗斯组合获得银牌。随后他参加了加拿大大师赛，晋级第三轮后即因膝伤宣布退赛。穆雷在美网中持续高光，过关斩将晋级决赛。在决赛对阵德约科维奇，在领先两盘的情况下被追至2–2平，随即把握对手状态下滑的机会，在最后一盘以6–2击败德约科维奇，获得个人职业生涯的首个大满贯冠军，成为继1936年以来首位夺大满贯的英国选手，并因此于年终获封官佐勋章（Officer，简称“OBE”）。 2013年一发得分率（60%）被破发点挽救率（67%）为历史个人最佳，二发得分率（54%）平最佳.。赚得职业生涯最高的708230美元的比赛奖金。 穆雷拿下年终第三，有史最佳。
2013年，澳网男单决赛中，四盘不敌德约科维奇铩羽而归，在半决赛中五盘击败费德勒。在此之前，他在布里斯班站击败迪米特诺夫，成功卫冕。迈阿密，穆雷赢得了生涯第九个大师赛冠军，在与费雷尔的决赛中成功挽救了一个赛点。这也是他第一次在大师赛决赛中挽救赛点夺冠，这也是他首次在半决赛和决赛中以先丢一盘的方式逆转夺冠。他在四月一号来到了世界第二的位置，并停留了3周，5月13日之后，他在该位置停留了连续14周。此前，他曾在2009年来到过这个位置并停留了4周。5月，他在罗马第二轮比赛中因为背伤的关系中途退赛，并退出了随后举行的法网。他在2013年9月23日接受了背部的手术，并宣布赛季报销。他在7月击败西里奇后，成为1925年以来第一个三夺女王杯的英国人，并把奖金捐给了正在与癌症搏斗的还有哈钦斯。在赛后的三项比赛中，他在蒙特利尔的第三轮输给了古尔比斯、在辛辛那提的八强战中不敌伯蒂奇、并在美网中输给了瓦林卡。在9月15号拿下两场单打后，帮助英国重返戴维斯杯世界组。10月17日，英国伦敦获威廉王子授予大英帝国勋章荣誉。 在全年在硬地上的战绩是26胜5负、草地上是12胜0负、泥地上是5胜3负（抢七是16胜7负），与世界前十选手的交战记录是5胜5负。
2014年，年初的多哈赛，第二轮负于梅耶尔。澳网打入八强，1-3负于费德勒。在1月31日开始的戴维斯杯世界组第一轮比赛中，在单打比赛中，先后战胜康纳德·杨和山姆·奎里 ，帮助英国队击败了美国队。2月的鹿特丹赛，闯入八强负于西里奇。墨西哥的阿卡普尔科闯入半决赛，三盘负于迪米特罗夫。3月北美背靠背大师赛中，印第安韦尔斯负于拉奥尼奇止步16强，迈阿密打入八强负于德约科维奇。4月初的戴维斯杯与意大利的比赛中，战胜了塞皮，但负于佛格尼尼，英国队被淘汰。5月，在马德里大师赛中，负于吉拉尔多止步十六强。罗马大师赛打入八强负于纳达尔。在法网中，一路过关斩将，打入四强，不敌纳达尔。6月的英国女王杯赛中，不敌斯泰潘内克止步十六强。温网八强不敌迪米特罗夫卫冕失败。 9月份在深圳网球公开赛中2号种子英国选手穆雷在第二盘神奇地挽救了五个赛点后，最终以2：1艰难战胜到2014年已满32岁的罗布雷多，继2013年温网后时隔15个月再夺ATP巡回赛冠军。 10月份ATP"250维也纳赛落下帷幕，英国名将穆雷在先输一盘、决胜盘落后的情况下以5-7，6-2，7-5的比分逆转战胜头号种子费雷尔。凭借这场胜利，穆雷为上周上海大师赛输给费雷尔成功复仇，他也将双方交战纪录改写成8-6。 11月份ATP1000巴黎大师赛10月31日凌晨结束第五日争夺，穆雷在击败迪米特洛夫后，终于确定拿下伦敦年终总决赛席位。
2015年2月1日，在澳大利亚网球公开赛男单决赛中，穆雷1-3不敌德约科维奇，获得亚军 。6月6日，在法国网球公开赛男单半决赛中，穆雷2-3不敌德约科维奇，无缘决赛 。8月17日，ATP1000赛罗杰斯杯决赛，穆雷以6-4，4-6，6-3的比分力克德约科维奇，第3次赢得该赛会冠军，世界排名超越费德勒重返至第2位 。8月23日，西南财团公开赛男单半决赛，穆雷0-2不敌费德勒，无缘决赛 。9月8日，美国网球公开赛男单第四轮，穆雷1-3不敌安德森，5年间首次无缘大满贯赛八强 。11月9日，巴黎大师赛决赛，穆雷2-6，4-6不敌德约科维奇，获得亚军。
2016年1月31日，在澳大利亚网球公开赛男单决赛中，穆雷0-3不敌德约科维奇，获得亚军。